อำเภอทุ่งเสลี่ยมตั้งอยู่ทางทิศตะวันตกเฉียงเหนือ ห่างจากตัวจังหวัด 68 กิโลเมตร มีอาณาเขตติดต่อกับเขตการปกครองข้างเคียง ดังนี้
ทิศเหนือ ติดต่อกับอำเภอศรีสัชนาลัย
ทิศตะวันออก ติดต่อกับอำเภอสวรรคโลก
ทิศใต้ ติดต่อกับอำเภอศรีสำโรงและอำเภอบ้านด่านลานหอย
- ทิศตะวันตก ติดต่อกับอำเภอเถิน (จังหวัดลำปาง)